Ingressou na ordem dos Mercedários, comunidade que são Pedro Nolasco acabara de fundar com a missão de resgatar os cristãos que os muçulmanos tomavam como prisioneiros. Depois de dois ou três anos de sua profissão perpétua, sucedeu o fundador no serviço de “resgatar os cativos”.

Foi enviado para o norte da África com uma grande soma de dinheiro e resgatou muitos escravos. Quando acabaram os recursos econômicos, são Raimundo Nonato se ofereceu como refém pela liberdade de alguns prisioneiros que estavam em uma situação difícil e prestes a perder a fé.